一九二零年春天林长民赴欧洲考察西方宪制，特意携林徽因同行，旅居伦敦一年有半。这次远行，其实是林长民引领爱女登上她新的人生历程，不论生理还是心理，从此林徽因都告别了她少女时代。
林徽因对此当然毫无意识，林长民则高度自觉。他行前明确告知女儿：“我此次远游携汝同行。第一要汝多观察诸国事物增长见识。第二要汝近我身边能领悟我的胸次怀抱……第三要汝暂时离去家庭烦琐生活，俾得扩大眼光，养成将来改良社会的见解与能力。”（一九二零年致林徽因信）
开春的四月初，父女由上海登上法国Pauliecat邮船，航行在烟波浩淼的海洋，林徽因纵目远眺，视野从未有过如此开阔。开阔的不止是自然境界，还应该是她的胸襟，她第一次感受到了偌大的世界。船行到地中海，五月四日那天，同船赴法勤工俭学的一百余名学生举行“五四运动纪念会”，林长民和王光祈发表演讲。林长民说：“吾人赴外国，复宜切实考察。若预料中国将来必害与欧洲同样之病，与其毒深然后暴发，不如种痘，促其早日发现，以便医治。鄙人亦愿前往欧洲，以从诸君之后，改造中国。”（见《时事新报》六月十四日刊载的通讯《赴法船中之五四纪念会》）林长民的志愿亦即他对女儿的期望，她再次领会父亲携女儿出国的初衷。林徽因置身政治性社会活动，此是有文字可据的第一次。
五月七日邮船抵达法国，父女转道去英国伦敦，先暂时住入Rortland，后租阿门二十七号民房定居下来，八月上旬林徽因随父亲漫游了欧洲大陆。瑞士的湖光山色，比利时的钻石和动物园，法国的灿烂文化以及德国经受一次大战满目的战火遗迹，都让她感到惊奇。林长民日记中的日内瓦湖风致显然有别于林徽因儿时的西湖：
罗山名迹，登陆少驻，雨湖烟雾，向晚渐消；夕阳还山，岚气万变。其色青、绿、红、紫，深浅隐现，幻相无穷。积雪峰颠，于叠嶂间时露一二，晶莹如玉。赤者又类玛瑙红也。罗山茶寮，雨后来客绝少。余等憩elatchardraux时许……七时归舟，改乘Simplon，亦一湖畔地名。晚行较迅。云暗如山，霭绿于水，船窗玻璃染作深碧，天际尚有微明。
（一九二〇年八月十四日）
在伦敦林长民为爱女雇了两名教师辅导她英语和钢琴。英语教师P.MaryCollege，学校距住处阿门二十七号两英里多路，行小路穿过一个公园，出园门即是学校，走大道就得雇车。校长是个七十来岁的孀妇，但热情而诚恳。在这所学校，林徽因的英语愈加娴熟纯正，后来她一笔流利优美的英文赢得了哈佛校长的女儿费慰梅由衷的赞赏。
林长民交游甚广，时常有中国同胞和外国友人来访。自己夫人不在身边，女儿林徽因自然担当了主妇角色。其实这也是林徽因社会交际的开始。这决非寻常的交际，她所结识的是一批中外精英人物，当时的精英或将来的精英：著名史学家?哈代、美女作家K?曼斯菲尔德、新派文学理论家E?M?福斯特以及旅居欧洲的张奚若、陈西滢、金岳霖、吴经熊、张君劢、聂云台……林徽因起步之时就有这么高的平台，是同时代众多优秀女性所不及。
在伦敦，林徽因确立了献身建筑科学的志愿。父亲的房东是位女建筑师，林徽因从她那里领悟到了建筑的魅力。她渐渐明白，房子不仅遮风蔽雨，而且蕴涵着艺术意味，可是中国还没有建立起西方这样的现代建筑科学。另一种说法是，启蒙她建筑学志愿的是一位英国女同学。（见梁从诫《倏忽人间四月天》）
林徽因与英文家庭教师斐理璞（BettyPhillips）的友谊，由斐理璞延及斐理璞的亲友，更深入走近了英国民间。斐理璞姻戚克柏利经营一家糖果厂，林徽因不时得到他的可可糖，前后吃了不下三个木箱。满口的可可余香，多年后林徽因仍感慨系之。另一位柏烈特医生，有五个女儿，她们相处自是另一番亲切。一九二一年夏天林徽因随柏烈特全家往英岛南部海边避暑，一个多月里差不多天天下海游泳。姑娘们泡在温暖的海水里嬉戏，头上是蓝天白云，她一时竟忘却了在伦敦的父亲，真切感受到异帮生活的情趣。暑期一过，林徽因即离开海滨告别柏烈特一家，几星期后就和父亲一起结束了少女时期英伦的难忘岁月。
旅居英国将近两年的日子里林徽因也有寂寞，尤其是父亲去欧洲大陆开会的时候。毕竟这是她第一次从早到晚孤单地打发二十四小时。她才十六七岁，又是在异乡天涯。后来她这样回忆那时情景：“我独自坐在一间顶大的书房里看雨，那是英国的不断的雨。我爸爸到瑞士国联开会去，我能在楼上能嗅到顶下层楼下厨房里炸牛腰子同洋咸肉。到晚上又是在顶大的饭厅里（点着一盏顶暗的灯）独自坐着（垂着两条不着地腿同刚刚垂肩的发辫），一个人吃饭，一面咬着手指头哭——闷到实在不能不哭！”（一九三七年致沈从文信）认识了风趣的徐志摩，寂寞自会减却不少，但谈不上萌生恋情。